Dans le cas des agrégats avec plus d'un électron de valence par atome, pour lesquels nous avons utilisé des pseudopotentiels non-locaux (cas du carbone), nous avons initialisé les fonctions d'onde à des combinaisons linéaires d'orbitales atomiques de nombres quantiques correspondant à ceux des électrons de valence des atomes seuls, la combinaison linéaire devant respecter la symétrie de l'agrégat : la convergence en est ainsi grandement accélérée.
Ayant détaillé l'estimation initiale, nous pouvons désormais exposer les schémas itératifs que nous avons appliqués.