Excitation du nuage électronique

Nous allons d'abord présenter les résultats de l'excitation laser femtoseconde sur un agrégat Na$_{12}$ pris avec une configuration ionique initiale résultat d'une optimisation tridimensionnelle. Sur la figure III.12, qui représente l'évolution des positions ioniques au cours du temps dans la simulation que nous avons effectuée, on peut voir cette structure qui, à l'instant $t=80$ fs représenté, a très peu changé par rapport à la condition initiale.

Figure: Résultat de l'excitation par une impulsion laser femtoseconde de Na$_{12}$ : le nombre total d'électrons est représenté en trait plein (échelle à gauche), l'énergie totale en Rydbergs en pointillés clairs(échelle à droite), et l'impulsion laser femtoseconde, d'enveloppe gaussienne, est superposée à l'ensemble avec une échelle arbitraire

A cet instant $t=80$ fs, la stimulation par l'impulsion laser femtoseconde est quasiment terminée ; les paramètres que nous avons pris pour celle-ci sont en effet une forme gaussienne avec une largeur à mi-hauteur de 35 fs. Comme nous avons choisi une pulsation pour le laser de 0.484 unités, correspondant à une énergie de 6.58 eV, soit le double de la fréquence plasmon, on peut voir sur la figure III.11 que cette résonance n'est en effet pas excitée : une fois que l'impulsion laser est terminée, le moment dipolaire total des électrons est revenu à une valeur quasi-nulle. Au cours de l'excitation cependant, l'existence de la résonance plasmon à fréquence approximativement moitié de celle du laser se manifeste par des battements clairement visibles sur la figure III.11. Nous avons choisi une fréquence élevée pour le laser afin d'avoir une excitation claire du nuage électronique, avec couplage au continuum et émission directe d'électrons, bien que cette fréquence élevée soit sans doute difficilement réalisable en pratique pour le moment.

En ce qui concerne l'émission électronique, on peut vérifier sur la figure III.10 qu'il y a émission d'approximativement 3 électrons, qui s'arrête une fois que l'impulsion laser est terminée.

Nous disposons donc à $t=80$fs d'un agrégat Na$_{12}^{3+}$ dans un état électronique excité. Une surface d'isodensité électronique est dessinée en perspective sur la figure III.12 ; elle est déformée suivant la diagonale, car nous avons choisi une impulsion laser polarisée linéairement suivant la diagonale $y,z$, à parts égales, afin de briser toutes les symétries dans la condition initiale, la structure ionique de départ n'ayant elle-même pas d'axes de symétries particulièrement marqués. Nous avons réalisé en effet un calcul similaire partant d'un isomère de Na$_{12}$ obtenu par la méthode CAPS, donc présentant un axe de symétrie, et avec un laser polarisé linéairement suivant l'axe $z$ uniquement, ce qui a introduit des symétries forcées dans la condition initiale qui ont subsisté pendant toute la simulation.

Pour la simulation ici présentée, nous avons pris une boîte de $48\times48\times48$ points espacés de $1.0$ a$_0$, des pseudopotentiels avec la force de [38], un pas de temps de $0.15$ unités. Le calcul total de la fission a donc nécessité 200000 itérations temporelles, ce qui correspond à 30 jours CPU de calcul.

Figure: Moments dipolaires suivant les trois axes cartésiens des électrons de valence de l'agrégat Na$_{12}$ au cours de l'excitation par l'impulsion laser femtoseconde