Il est donc nécessaire de recourir à une méthode non-linéarisée pour modéliser les situations expérimentales où une importante quantité d'énergie est rapidement stockée dans l'agrégat. A fortiori, si elle est suffisamment précise, une telle méthode pourra également fournir des spectres correspondant au régime linéaire ; dans le cas où toutes les contraintes de symétrie sont supprimées, le coût d'une telle approche est même moindre que celui d'une RPA. L'intérêt d'une méthode donnant la réponse en temps réel des électrons d'un ensemble d'atomes réside également dans le fait que les situations expérimentales les plus diverses peuvent être simulées. De plus, le mouvement des noyaux atomiques peut facilement être couplé dans ce cadre à celui des électrons, ce qui lève l'approximation de Born-Oppenheimer inhérente à de nombreuses méthodes de simulation. Tous ces aspects seront développés dans cette thèse, dont nous allons résumer les principaux points.